Με τον Σερζ Γκενσμπούρ αποτέλεσαν διάσημο ζευγάρι της παριζιάνικης καλλιτεχνικής ζωής και έγιναν διάσημοι το 1969 με το άλμπουμ Jane Birkin / Serge Gainsbourg, ιδιαίτερα με το τραγούδι “Je t’aime … moi non plus”, ένα αισθησιακό και προκλητικό τραγούδι που είχε παγκόσμια επιτυχία, το οποίο αρχικά ο Γκενσμπούρ είχε γράψει για την ερωμένη του Μπριζίτ Μπαρντό.

Το 1971 γεννήθηκε η κόρη τους Σαρλότ Γκενσμπούρ, επίσης διάσημη ηθοποιός και τραγουδίστρια. Το 1976, η Μπίρκιν εμφανίστηκε επίσης στην αμφιλεγόμενη ταινία “Je t’aime moi non plus” σε σκηνοθεσία του Γκενσμπούρ.